在“碳中和”国家目标的推进和国家能源安全新战略实施背景下,我国对煤层CO₂-ECBM技术(CO₂-Enhanced Coalbed Methane)的需求日益迫切,其中CO₂-ECBM安全性是决定该技术实施的关键因素,煤层CO₂的安全存储在很大程度上受控于盖层的封闭能力。为了充分认识煤层CO₂地质封存中盖层封闭性演化机理,本文以淮南顾桥煤矿的13煤盖层为研究对象,以地球化学反应模拟系统为主要平台,实验模拟了ScCO2与盖层岩石在不同时间的反应,结合X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、扫描电镜(SEM)、压汞、液氮吸附和三轴压缩实验,探讨了其盖层岩石矿物组分、元素组分、表面形态、孔隙结构、力学性质和渗透率等的变化特征;通过数值模拟分析了CO₂沿断层泄漏的运移形式,探讨了CO₂泄漏速率、断层的渗透率、断层宽度和倾角等多因素控制下的CO₂沿断层泄漏过程。论文取得主要研究成果如下: (1)经过ScCO₂-H₂O处理后15 d后,盖层基质受到严重侵蚀,形成大量的溶蚀孔、溶蚀坑和溶蚀带。基体中方解石晶体表面溶蚀模糊,硅酸盐矿物颗粒可见且粗糙,石英晶体从盖层基质表面略微突出;在反应初期,盖层岩石矿物主要以碳酸盐矿物发生变化,随反应的进行,白云石的含量因次生白云石的形成而增加,硅酸盐矿物含量开始发生变化,长石、绿泥石、伊利石矿物含量减少,并伴随次生高岭石的形成,硅和铝含量增加,碳酸盐、长石和绿泥石中的钙、镁和铁含量分别减少。ScCO₂-H₂O流体与盖层岩石裂隙相互作用实验结果表明,在二者接触的前10 d,岩石裂隙的形貌改变程度较高,表明初期反应相对强烈;10 d后岩石裂隙形貌变化程度相对较低。高压CO₂流体通过岩石中的裂隙进行运移,且冲刷了其中的断层泥和颗粒,形成了一些新的流体表面。 (2)反应15 d后盖层岩石孔隙体积变化主要发生在100-1000 nm的中孔和大于1000 nm的大孔,分别从0.0024 cm³g^-1和0.0241 cm³g^-1增加到0.0035 cm³g^-1和0.0469 cm³g^-1,1-100 nm尺寸范围内的孔隙变化不大。反应60 d后岩石圆柱样的孔隙度由2.04%增加到3.20%增长了约1.5倍,渗透率在前10 d的反应期间渗透率增加了6倍,从0.0037 m D达到0.023 m D,10至60 d,渗透率变化程度不高,仅仅从0.023 m D增加到0.027 m D。随ScCO₂-H₂O-岩相互作用的进行,盖层的破坏模式从脆性剪切破坏转变为塑性破坏。反应60 d后,抗压强度显著降低,降幅达到34.59%,杨氏模量下降,泊松比显著增加,由原来的0.26增加到0.65,盖层更容易发生横向拉伸损伤,形成拉伸裂隙,进一步增加动态渗透率。 (3)在垂直方向上受到浮力和流体压力的作用,CO₂会不断向上沿断层运移,含断层煤层CO₂泄漏的数值模拟研究结果表明,CO₂泄漏速率对CO₂沿断层运移有显著影响,以1 kg/s的泄漏速率为参考标准,0.5 kg/s的泄漏速率降低了40.625%,2 kg/s和3 kg/s的泄漏速率增长了58.33%和137.5%;当断层渗透率越高时,CO₂的累计泄漏量就越大;断层厚度越大,CO₂累计泄漏量越多,3 m断层的累计泄漏量是0.5 m断层CO₂累计泄漏量的8倍;相同时间下不同的断层倾角,CO₂的累计泄漏量没有太大的变化,断层的倾角越大,CO₂运移长度越大,运移速率越大;在这些因素中,泄漏速率对CO₂泄漏影响最大,其次是断层的渗透率和断层的厚度,断层的倾角影响最小。 图[35]表[9]参[125]