鄂尔多斯盆地深部煤岩气(部分学者称之为深部煤层气)勘探实现万亿立方米级储量规模突破,其资源的赋存主要受煤岩大分子结构-孔隙结构协同演化机制控制。为揭示这一机制,选取成熟度连续分布的煤样[镜质体反射率(R_o)为1.03%~1.96%],综合运用¹³ C核磁共振谱、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、高压压汞和N₂/CO₂吸附实验开展了多尺度煤岩大分子结构和孔隙结构表征。研究结果表明:(1)随着R_o从1.03%增至1.96%,芳香碳含量由61.56%上升至69.72%,脂肪碳含量则从28.96%降至16.77%,FTIR谱图显示芳香结构的特征峰增强而脂肪族结构的特征峰减弱;(2)微孔作为煤岩气的核心吸附空间,贡献了85.32%~96.50%的孔体积和99%以上的比表面积,由此成为甲烷的主要赋存场所;(3)煤岩大分子结构-孔隙结构协同演化表现为脂肪链断裂与含氧官能团脱落抑制了介孔的发育,而芳构化与环缩合作用则促使微孔在芳香层片边缘富集,导致微孔的孔体积与芳香碳含量呈现出显著的正相关关系,介孔的孔体积则与脂肪碳含量呈正相关。研究揭示了深部煤岩储层“脂肪族结构裂解—芳香环缩合—微孔发育”的定向演化机制,为深层煤岩气“甜点”预测提供了理论支撑。