海底普遍存在着甲烷渗漏现象,影响着海洋甚至大气圈的碳收支。目前在中国南海、刚果海和冲绳海槽等地区均发现了海底甲烷渗漏现象,这种含碳氢化合物为主要成分的流体以喷涌或渗漏方式从海底溢出,并产生一系列的物理、化学及生物作用,这种作用及其产物称为冷泉。然而,渗漏的甲烷可以在海底沉积物中生成甲烷水合物而被截留。但冷泉区的沉积物种类较多,成分复杂,本文基于南海福尔摩沙冷泉区沉积物组分的分析,选取了含量较高的6种沉积物(伊利石、石英砂、绿泥石、钠长石、钾长石、方解石),探究这几种沉积物对甲烷水合物生成动力学的影响。 首先,在单一沉积物(绿泥石、钠长石、钾长石、石英砂、方解石)体系下,探究这五种单一沉积物对水合物生成动力学的影响。结果表明,在30 vol%的水饱和度下,比表面积是影响水合物形成动力学的关键因素。然而,由于沉积物介质表面特性的差异,水合物形成的总体速率与沉积物的比表面积呈正相关,但没有严格成比例的相关性。尽管绿泥石的比表面积是其他沉积物介质的12-19倍,但其第一阶段的水转化速率与其他沉积物系统几乎相同。当含水饱和度增加到60 vol%时,所有沉积物中的水合物生成速率均降低,并且由于沉积物的吸水能力不同,甲烷水合物的生成速率随着比表面积的增加而增加这一结论在此不适用,水合物的生成速率主要受到气液传质效率的影响。通过对与水合物形成动力学相关的四个参数(t30、t50、t90、水转化率)的综合分析表明,在水饱和度为30 vol%时,绿泥石对甲烷水合物具有最强的水合物转化能力,然而,在水饱和度为60 vol%时,钾长石和石英砂具有较高的水合物转化能力。 伊利石是冷泉沉积物中含量最高的一种粘土,通过第二部分的实验,我们可对比单一沉积物和混合沉积物在甲烷水合物生成动力学上的差异。因此,向上述的五种沉积物中分别加入50 wt%的伊利石,并保持其他实验条件不变,旨在控制变量,可以确保伊利石和其他沉积物在体系中具有相似的贡献,从而更准确地评估它们对水合物生成动力学的协同影响。实验结果表明,在水饱和度为30 vol%的条件下,当沉积物的粒径和孔隙度相对一致时,比表面积仍然是影响水合物生成动力学的重要因素。总体上,甲烷水合物的生成速率与比表面积呈正相关,但并非严格的正比关系。尽管伊利石和绿泥石混合体系(伊绿体系)的比表面积远大于其他沉积物体系,但其在第一阶段的水转化速率与其他沉积物体系几乎相同。随着水饱和度提高至60 vol%,所有混合沉积物体系的水合物形成速率均有所降低。然而,对于比表面积更大且在30 vol%水饱和度条件下形成速率更快的伊绿体系,在60%水饱和度下的生成速率甚至低于伊利石和石英砂混合体系(伊石体系),这可能归因于伊绿体系较强的吸水性导致水合物的生成速率并没有随着比表面积的增加而增加,而水合物的生成速率主要受气液传质效率的影响。此外,在30 vol%条件下,伊利石的加入显著减缓了甲烷水合物的生成速率。然而当水饱和度增加至60 vol%时,伊利石的加入反而加快了石英砂体系的水合物生成速率。 本文探究了深海冷泉沉积物中含量较高的几种沉积物对甲烷水合物生成动力学影响,不仅有助于深入理解甲烷水合物在冷泉环境中的生成和赋存规律,还为甲烷水合物的勘探和开发利用提供了重要的理论支持。此外,研究冷泉区域的天然气水合物赋存特性,对于评估其对海洋和大气环境的影响也具有重要意义。