钽是重要的关键性金属资源,是现今社会发展必需并且安全供应存在风险的重要金属元素,也是能源设备和系统制造的关键部件,被广泛地应用在先进结构钢、核工程材料和航空航天合金等领域。由于对钽及其络合物的实验研究较少,对其大量迁移的具体条件还尚未可知,且迁移过程中热力学性质和流体活动性的数据存在巨大空白。明确钽及其络合物在流体中的水解行为和热力学性质,不仅对确定其迁移的流体条件及沉淀界限具有一定的指示意义,也能促进地质学家们对钽元素在热液流体中行为的全面了解,继而丰富钽元素的地球化学性质,并填补相关的成矿理论空白。 本研究采用高温高压水解和热力学拟合相结合的方法对Ta-F络合物在流体中的活动性进行了实验研究,首先针对初始络合物浓度、温度和时间对Ta-F络合物的影响进行研究,实验结果显示Ta-F络合物水解反应在24小时能达到平衡,且该水解反应受初始络合物浓度和温度的控制非常强烈,具体表现为在其他条件相同的情况下,更低的初始络合物浓度能促进Ta-F络合物的水解程度,温度升高也会促进Ta-F络合物的水解反应,但是温度对Ta-F络合物水解的影响要比初始络合物浓度的影响要更明显。同时在100℃时本研究中三个浓度的Ta-F络合物水解率就都超过了90%,该水解率高于前人对其他络合物在该温度下研究的数据,说明Ta-F络合物在热液中的稳定性相比于其他络合物,尤其是高场强元素络合物的稳定性要低。其次根据实验数据对该反应中具体络合物种型和热力学参数进行研究,得到了钽在含氟热液流体中的存在形式为Ta(OH)₄F₂^-,获得了该水解反应的具体反应方程式,并在此基础上获得了Ta-F络合物水解反应的平衡常数、焓变、熵变、吉布斯自由能等热力学参数。最后通过对比前人的数据来看,比较Ta与其他高场强元素络合物的稳定性。对比结果发现,由于钽络合物对比铌更不稳定,因此在热液流体中如果铌钽都存在时铌应该优先被大量迁移,这或许解释了在自然界中当Nb、Ta独立矿物都存在时Nb能优先进入富F流体的原因。 通过上述实验研究和模拟计算,本研究对钽在含氟热液中的流体活动性做出了更全面更丰富的表征,获得了钽在含氟热液流体中络合物的存在形式以及更可靠的Ta-F络合物的热力学参数,本研究为钽在热液流体中的水解、迁移机制以及钽的沉淀、富集提供一种可能的解释。从而推动钽资源的高效发掘和开采,以争取减少对于钽矿石资源的进口依赖,并有助于促进国内钽工业的可持续发展。