砷(As)是一种有毒且不可降解的类金属元素,主要以化合物的形式存在于自然环境中。不同形态的砷毒性和迁移性也不同,无机砷的毒性远大于有机砷。水体中的无机砷主要以As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的形式存在,As(Ⅲ)的毒性远大于As(Ⅴ)。金属冶炼、矿石开采及含砷农药的使用都将导致砷污染,长期暴露于高砷环境将会诱导肺癌、肾癌等多种癌症的发生,影响生物体多个系统的正常功能,严重时甚至会导致死亡。目前全球范围70多个国家和地区,超2亿的人口面临着高砷地下水的威胁,因此对水体中的砷进行处理尤为重要。吸附法成本低廉,操作简单、原料来源广被广泛应用于砷的去除,将污泥热解制炭以吸附水体中的砷,不仅能够固体其中的重金属,还能实现污泥的资源化利用,降低污泥直接填埋对环境造成的污染。水体中的As(Ⅲ)主要以中性分子存在,很难利用吸附法对其进行吸附,因此通常将其氧化为As(Ⅴ)后在进行吸附。锰氧化物能够将As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ),但对于As(Ⅴ)的亲和力不强。本文利用具有核壳结构的纳米零价锰对水体中的砷进行吸附,探究复合材料对水体中砷的吸附特性。为提高砷的吸附效率,将纳米零价锰负载在生物炭上以减少零价锰的聚集性。本研究基于上述理论进行实验,研究了生物炭负载纳米零价锰复合材料对砷的去除性能及机制,并利用各类表征方法探究其吸附性能,主要研究结果如下: (1)为考察不同热解条件下制备的生物炭对砷吸附性能的影响,以总砷的吸附率为依据,对热解温度、停留时间与升温速率进行单因素实验。并以单因素的最佳结果为依据展开正交实验,实验结果表明:将污泥放入管式炉后,以15℃/min的升温速率将温度升至850℃,并在此温度下停留3.5h所制备的生物炭对砷的吸附效果最佳,并将此生物炭用于后续改性,热解温度是影响砷吸附的主要因素。 (2)利用液相还原法制备生物炭负载纳米零价锰复合材料,当炭锰比为1:2时,复合材料对砷的吸附率最高。SEM结果显示生物炭负载纳米零价锰复合材料表面较为粗糙,表层被纳米颗粒覆盖,孔径内嵌有大量纳米颗粒。FTIR结果表明改性后的生物炭官能团种类更丰富。对复合材料进行吸附不同影响因素分析,研究发现复合材料随温度、投加量、p H及吸附时间的增加,对砷的吸附率均呈现增加的趋势,而随着初始浓度的增加,其对砷的吸附率逐渐减小。 (3)以地热水中的砷研究对象,通过SEM-EDS、FTIR及XRD表征对吸附前后的机理进行初步解析,生物炭负载纳米零价锰复合材料对砷的吸附过程主要包括:氧化还原、络合沉淀、离子交换、氢键的作用及静电作用,生物炭负载纳米零价锰的改性结构为砷吸附提供了更多的吸附位点,提高了复合材料对砷的吸附性能。动力学研究表明,伪二级动力学方与伪一级动力学方程都在可接受范围内,表明n ZVMn@BC复合材料对砷的吸附过程是基于物理吸附与化学吸附的协同吸附。Langmuir模型R²值为0.9998,Freundlich模型的R²值为0.99995,Freundlich模型的R²值略高于Langmuir模型,二者相差不大,说明n ZVMn@BC复合材料对砷的吸附同时涉及单层吸附和多层吸附。