采用电化学剥离、吸附、真空过滤和冷压等方法制备垂直排列石墨烯(vertically aligned graphene, VAG)/纳米金刚石(nanodiamonds, NDs)复合材料,研究NDs质量分数(0、0.6%、1.0%、4.0%、7.0%、10.0%和20.0%)对复合材料导热性能的影响。利用XRD、拉曼光谱、FT–IR光谱仪、HRTEM和FE–SEM分析复合材料的相组成、表面基团和微观结构。结果表明:制备的复合材料呈层状垂直排列结构,NDs质量分数为0.6%时复合材料的热导率最高,为5.911 W/(m·K),比纯石墨烯的高53.6%。