采用真空辅助抽滤方法制备了细菌纤维素(BC)/球形氧化铝粒子/改性石墨烯纳米片(SiO_2@GNPs)薄膜热界面材料,研究了球形氧化铝粒子粒径对热界面材料形态结构和导热性能的影响。结果表明,球形粒子与二维片状导热粒子复配时,可有效构筑面外方向导热通路。调节氧化铝粒子和改性石墨烯纳米片的直径比可有效调整改性石墨烯纳米片在复合薄膜中在面外方向的取向程度,从而提高复合材料的面外导热系数。随着球形氧化铝的直径从2μm增加到60μm,导热薄膜的面外导热系数从0.5 W/(m·K)提高到4.2 W/(m·K),导热系数提高了7.4倍。