采用逐层涂布、分层控制固化程度的方法,利用聚酰胺酸(PAA,聚酰亚胺前体)溶液和含有氧化石墨烯(GO)的PAA溶液制备了一系列由高绝缘性PI层与GO@PI介电层交替组合而成的界面清晰且紧密衔接的多层复合薄膜.通过调控介电层中GO含量及分层结构,使多层复合薄膜兼具高介电常数和高击穿强度特征.结果表明,三层复合薄膜PI/1.0GO@PI/PI的击穿强度为261.5 kV/mm,储能密度达到1.27 J/cm~3,与相同介电层厚度的单层薄膜相比,击穿强度和储能密度分别提高了97%和144%,同时,其介电损耗也保持在较低水平(tanδ=0.0079).绝缘层和高介电常数层的协同作用提升了氧化石墨烯/聚酰亚胺复合薄膜的储能密度.这种简单的多层结构设计有利于氧化石墨烯/聚合物复合材料在介质储能领域的应用.