为了研究石墨化过程中煤的分子结构有序化轨迹,选取湖南、陕西19个不同变形-变质程度高煤级煤为研究对象,采用工业分析、元素分析、 X射线衍射分析(XRD)和拉曼光谱分析(Raman)等手段,结合分峰拟合的数学方法,对系列样品分子结构参数(XRD结构参数,如石墨化度、延展度L_a、堆砌度L_c及面网间距d_(002)等;Raman参数,如P_G,P_1,R_1,R_2等)进行了统计与计算。研究结果表明:煤化作用阶段H/C随变质程度增加而逐渐减小,但在石墨化阶段以物理变化为主,其趋势变缓或不显著;XRD参数d_(002),L_a,L_c,N及L_a/L_c等随变质程度呈现非线性连续(阶跃性)变化,拐点大致对应R_m=7.0%,d_(002)=0.338 nm,拐点之前L_a,L_c及N变化较小(或平稳增大),拐点之后石墨晶体结构快速形成,微晶尺寸增大,拼叠作用开始并逐渐增强;L_a/L_c变化亦反映石墨化过程由缩合作用向拼叠作用转变。高煤级煤石墨化轨迹可按有序化增加的三阶段模型来表述,无定形碳(无烟煤)至变无烟煤阶段,G峰位、峰位差P_1变化显著,I_(D1)/I_G在表达无序程度时不服从TK关系;变无烟煤至半石墨阶段,即从石墨化开始结构演化轨迹呈现不同方向,R_1随着有序的增加呈现截然相反的轨迹,部分石墨组分演化服从TK关系,R_2在石墨化度为45%时呈现截然相反的轨迹;石墨阶段温、压作用导致微晶尺寸急剧增加(或阶跃),I_(D1)/I_G减小服从TK关系。当不同石墨化程度的新生组分共存时,d_(002)不足以代表样品最大的演化程度,但其作为平均度量来标度高煤级煤石墨化过程中结构演化特征仍为较优的选择,且(002)和(γ)峰半峰宽能较好地区分石墨化煤的变质类型,H/C,I_(D1)/I_G亦随d_(002)演化轨迹不同,需利用d_(002)<0.344 0 nm,R_1<2.0, H/C<0.12等综合指标判别石墨化的开始。由此可以看出,采用XRD和Raman光谱分析技术可以表征高煤级煤石墨化轨迹阶段性以及结构的差异性。