最近的实验表明,在聚合物支撑的石墨烯上移动水滴可以在石墨烯中产生电压.为了揭示基底、石墨烯和离子水在发电中的作用,我们对水/石墨烯/基底界面进行了多尺度的分析和模拟,发现被基底上表面偶极吸引到石墨烯表面的离子会驱动石墨烯中的电荷重新分布,从而在水/石墨烯/基底界面处形成由石墨烯中的镜像电荷、吸附在石墨烯表面的离子以及溶液中的反离子组成的三电层结构.当水滴在石墨烯表面移动时,动态形成的三电层前端动边界驱动着石墨烯中的电荷形成电流.采用Langmuir吸附理论,结合第一性原理计算,确定了三电层中的离子浓度,并且估计了每个被吸附的离子可在石墨烯中拖动的电荷量.由此,得到了产生的电流与离子浓度、水滴移动速率、石墨烯厚度和基底上的偶极密度、偶极矩之间的关系式,且与实验测量结果吻合.该研究结果表明,控制基底上的表面偶极(密度和大小)可优化水伏发电器件的性能并促进其实际应用.