采用密度泛函理论(DFT)方法对单空缺石墨烯负载的Pd单原子(Pd/SVG)催化剂上H_2还原NO的反应进行了研究,探究了Pd/SVG上NO还原生成N_2和NH_3的路径。在Pd/SVG上NO容易加氢形成HNO,需要的活化能为67.0 kJ·mol~(-1),显示了极高的催化活性。N_2生成的有利路径为NO活化生成HNO后,HNO继续加氢生成中间体NH_2O和NH_2OH,然后NH_2OH解离生成NH_2和OH,生成的NH_2中间体结合NO形成NH_2NO,然后NH_2NO异构化形成的NHNOH再经解离生成N_2与H_2O,这个过程中的决速步骤为NH_2NO分子内氢转移生成NHNOH,能垒为144.3 kJ·mol~(-1)。对于NH_3的生成,从NO的活化到中间体NH_2的形成与N_2的形成过程相同,最后NH_2加氢即可形成NH_3,这个过程中的决速步骤为NH_2O加氢生成NH_2OH,能垒为86.4 kJ·mol~(-1)。比较生成N_2和NH_3的决速步能垒可见,Pd/SVG催化剂上NO经H_2还原更容易形成NH_3。本研究为石墨烯负载型Pd基催化剂上H_2还原NO的实验及工业应用提供理论参考。