石墨烯作为一种新型非线性光学材料,在光子学领域具有重要的应用前景,引起研究人员的极大兴趣.本文运用量子化学计算方法研究了边界引入碳碳双键(C=C)和掺杂环硼氮烷(B_3N_3)环对石墨烯量子点非线性光学性质和紫外-可见吸收光谱的影响.研究发现,扶手椅边界上引入C=C双键后,六角形石墨烯量子点分子结构对称性降低,电荷分布对称性发生破缺,导致分子二阶非线性光学活性增强.石墨烯量子点在从扶手椅型边界向锯齿型边界过渡的过程中,随着边界C=C双键数目的增加,六角形石墨烯量子点和B_3N_3掺杂六角形石墨烯量子点的极化率和第二超极化率分别呈线性增加.此外,边界对石墨烯量子点的吸收光谱也有重要影响.无论是石墨烯量子点还是B_3N_3掺杂石墨烯量子点,扶手椅型边界上引入C=C双键导致最高占据分子轨道能级升高,最低未占分子轨道能级的降低,前线分子轨道能级差减小,因而最大吸收波长发生了红移.中心掺杂B_3N_3环后会增大石墨烯量子点的分子前线轨道能级差,导致B_3N_3掺杂后的石墨烯量子点紫外-可见吸收光谱发生蓝移.本文研究为边界修饰调控石墨烯量子点非线性光学响应提供了一定的理论指导.