采用水热还原法将羧基化多壁碳纳米管(MWCNTs—COOH)接枝到氧化石墨烯(GO)上,经冷冻干燥得到三维石墨烯-多壁碳纳米管气凝胶(GA-MWCNTs),再以热塑性聚氨酯(TPU)为填充体,通过真空浸渍法制得三维石墨烯-多壁碳纳米管/热塑性聚氨酯(GA-MWCNTs/TPU)复合材料。借助FTIR、 Raman、 XPS、 TEM、 SEM,对GA-MWCNTs的化学结构、微观形貌进行表征,并通过TGA-DSC、电阻测量仪和力学试验机,分析MWCNTs—COOH质量分数对GA-MWCNTs/TPU复合材料性能的影响。结果表明:MWCNTs—COOH在GO片层间起到交联和支撑作用,形成了蜂窝状三维网络结构,其孔径约为1.2 mm;当MWCNTs—COOH质量分数(以120 mg GO为基准)为10wt%时, GA-MWCNTs/TPU复合材料的导电性、热稳定性、力学性能均得到改善,相比于GA/TPU,体积电阻率降低了63.0%、热分解温度提高了7℃、 30%应变下的应力提高了8.2%。