开发高效、低成本的电化学反应催化剂是可再生能源技术研究的热点之一.本文采用密度泛函理论(DFT)系统地研究了grap-N,sp-N(Ⅰ)和spN(Ⅱ)三种位置的氮掺杂对不含金属的石墨炔(GDY)氧还原电催化剂性能的影响.研究表明,GDY中掺杂的氮原子通过活化其相邻的碳原子,可以显著提高GDY的氧气(O_2)吸附活性.采用自由能图描述电化学氧还原反应(ORR)的解离(dissociation)和结合(association)机制.结果表明,在大多数底物上结合机制比解离机制能提供更高的ORR起始电位.其中, sp-N(Ⅱ)掺杂GDY的理论起始电位为0.76 V,表现出最高的ORR电催化活性.本文为不含金属的N掺杂GDY的电化学ORR机理提供了原子水平的理解.