锂金属具有超高的理论容量(3860 mAh·g~(-1))、低氧化还原电位(-3.04 V)被认为是最具前途的负极材料之一。然而,锂枝晶生长、以及"死锂"等问题阻碍了其实际应用。发展亲锂载体来调控锂成核行为是抑制锂枝的有效方法。本工作中我们采用石墨烯负载的氧配位钴单原子(Co-O-G SA)作为锂沉积载体,调节锂的成核和生长行为。Co-O-G SA具有均匀的亲锂位点、高电导率、以及高表面积(519m~2·g~(-1)),可显著降低锂沉积过程中局部电流密度,提高锂在循环过程中的可逆性。因此,基于Co-O-G SA锂负极在电流密度为1mA·cm~(-2),沉积容量1mAh·cm~(-2)时具有99.9%的库伦效率和优异的倍率性能,在8 mA·cm~(-2)高电流密度下寿命达到1300 h。在对称电池中,Co-O-G SA锂负极(Co-O-G SA/Li)在1 mA·cm~(-2)的电流密度下,电压稳定在18 mV,寿命达到780 h。当匹配硫正极,获得全电池在0.5C(1C=1675 mA·g~(-1))的条件下,具有1002 mAh·g~(-1)的比容量,1000次循环过程中仅有0.036%的容量衰减率。本工作为通过调控单原子的配位环境来实现无枝晶锂负极提供了重要的见解。