电催化析氢反应(HER)是极具潜力的氢能转化手段,发展高性能、低成本的析氢催化剂是制氢技术的关键。本文选取了以过渡金属(Fe、Ni、Co)为活性中心、以氮掺杂石墨烯(N-graphene)为基底的单、双原子催化剂(SAC、DAC),首先通过理论计算对其结构稳定性做出了讨论,证明了所选催化材料的可行性。然后,采用H吸附能为描述符,对催化剂的HER活性进行了分析讨论。结果表明CoN_4表现出最优异的HER活性,FeN_3、FeN_4、Fe_2N6三种结构的Fe原子活性中心次之。最后,系统讨论了催化剂的电子结构,揭示了HER催化活性的来源。本文从理论计算角度对SAC、DAC的HER活性进行了对比,结果表明DAC具有较差的HER活性,SAC中CoN_4、FeN_3、FeN_4在HER中展现出优异的催化性能,可作为取代常用的贵金属(Pt/C)HER催化剂的理想选择。