采用低温碱/尿素水溶液制备纤维素溶液,通过混合石墨烯纳米片(GNP)/多壁碳纳米管(MWCNT),制备一种具有水平方向(In-plane)高热导率的复合薄膜热界面材料。GNP/MWCNT纳米填料在纤维素基体中能稳定分散,并且多维形貌结构的导热填料之间形成协同效应,降低了填料-基体之间的界面热阻。结果表明,GNP与MWCNT质量比为5∶5时,填料质量分数为10%的再生纤维素(RC)复合膜显示出优异的导热性能,其中水平方向热导率为15.7 W/(m·K)和垂直方向(Through-plane)热导率为0.25 W/(m·K),同时表现出良好的拉伸强度65.8 MPa。此外,MWCNT对RC复合膜导热性能的协同效率(f)在MWCNT质量分数为5%时达到最大值0.68。该项工作中在纤维素基体构筑有效协同导热路径,为增强型热界面材料的结构设计提供了可行的参考。