首先通过溶剂热法,在石墨烯表面负载掺杂镍的纳米二氧化钛膜,制备石墨烯/Ni/TiO2复合材料;然后以掺杂的镍为催化剂,采用化学气相沉积法,原位生长碳纳米管(CNTs),得到石墨烯/Ni/TiO2/CNTs复合材料。通过XRD、SEM、TEM、拉曼等方法对制备样品的晶型、微观形貌等进行了表征,考察了样品在紫外光及可见光下对甲基橙的光催化降解性能。结果表明:石墨烯和CNTs的加入使得Ni/TiO2、石墨烯/Ni/TiO2、石墨烯/Ni/TiO2/CNTs复合物的光催化活性依次提高,并且石墨烯/Ni/TiO2/CNTs复合物中石墨烯含量越多时,所得复合物的光催化降解性能越好。石墨烯含量最大的石墨烯/Ni/TiO2/CNTs样品,在紫外光下对甲基橙的降解率达到98%,在可见光下的光催化降解效率比掺镍TiO2提高了3.5倍。