使用基于密度泛函理论的DMol3程序包,研究了纯石墨烯和5种不同结构Ca修饰石墨烯的几何结构、电子结构和储氢性能。结果表明:Ca原子不同位置吸附对石墨烯结构影响微弱;随Ca原子周围氢分子吸附数目增加,费米能级处电子态密度值增大,氢分子平均吸附能减小;单Ca修饰石墨烯能稳定吸附6个氢分子,吸附能为0.635e V,储氢密度为2.77wt%;双Ca修饰石墨烯结构Ⅲ和Ⅳ的氢平均吸附能最高,分别达到0.789 e V和0.733 e V,其储氢密度为4.95wt%。