采用巨正则蒙特卡洛(GCMC)及分子动力学(MD)方法探讨了石墨烯/碳纳米管三维骨架结构(GNHS)对等摩尔CO2/CH4二元混合物的吸附分离性能.模拟结果表明CO2比CH4更易吸附于GNHS中,GNHS与(6,6)SWCNT(单壁碳纳米管)相比具有更高的分离性能.随着温度升高,CO2的吸附量快速降低,而CH4的吸附量则呈现出先升高后降低的趋势.最后采用分子动力学方法计算了CO2与CH4的自扩散系数及停留时间等动力学相关参数,发现CO2在GNHS内扩散的阻力更大.而各组分在吸附剂外部吸附层内的扩散过程对混合物的分离也存在一定影响.