利用溶液成型法制得3D功能化氧化石墨烯纳米带-碳纳米管(pGONRs-CNTs)/热塑性聚氨酯(TPU)复合材料薄膜。采用FTIR,XRD,XPS和TEM对所得pGONRs-CNTs的结构及性能进行表征,并结合所得TPU复合材料薄膜的氧气透过率和拉伸性能测试以及表面形貌观察,研究GONRs与CNTs的协同作用以及不同含量pGONRs-CNTs对TPU复合材料薄膜阻隔和力学性能的影响。结果表明:pGONRs-CNTs复合体具有独特的3D交织状结构,其中GONRs间通过CNTs链接,二者间较强的π-π键使得这种结合形态牢固紧密,同时CNTs的存在也起到支撑骨架的作用,防止GONRs的滑移与团聚;通过异氰酸苯酯的改性处理,pGONRs-CNTs复合体的亲油性得到明显提高,同时较为庞大的异氰酸根的引入,使得GONR-GONR间的层间距得到了进一步的提高,更有利于其在聚合物基体中实现均匀分散。当pGONRs-CNTs质量分数为0.5%时,pGONRs-CNTs/TPU复合材料薄膜的氧气透过率和拉伸强度相比纯TPU薄膜分别降低了63.08%和提高了46.55%,阻隔性能和力学性能均得到显著改善。