以聚乙烯亚胺(PEI)为交联剂,制备了PEI交联石墨烯絮状分散液。采用冷冻干燥法除掉絮状分散液中的溶剂水后,得到三维石墨烯。通过X射线衍射、扫描电子显微镜和红外光谱表征了所得三维石墨烯的结构及形貌特征,并测试了三维石墨烯对亚甲基蓝的吸附性能。研究结果表明:聚乙烯亚胺分子链的胺基可以与氧化石墨烯片层的环氧基和羧基反应,使PEI接枝到多个氧化石墨烯片层上,形成PEI交联的三维石墨烯。三维石墨烯能够快速吸附亚甲基蓝,当三维石墨烯添加量为10 mg、吸附时间为20 min时,亚甲基蓝去除率为85%,接近平衡去除率。