以1,4-双(4-氨基-2-三氟甲基苯氧基)苯(6FAPB)和3,3′,4,4′-二苯醚四酸二酐(ODPA)为合成聚酰亚胺(PI)的单体,首先采用原位氨基化方法使氧化石墨烯(GO)与6FAPB反应转变为原位氨基化GO,再与ODPA和剩余的6FAPB发生聚合反应得到原位氨基化GO/聚酰胺酸(PAA)溶液。涂膜后,经热酰亚胺化制备出GO质量分数分别为0.05wt%、0.1wt%、0.3wt%、0.5wt%和1.0wt%的原位氨基化GO/PI复合材料膜。利用FTIR、XPS、XRD、UV-vis、TGA、TMA、SEM、拉伸性能测试及接触角测试对原位氨基化GO/PI复合材料的结构和性能进行表征。结果表明,原位氨基化使GO以化学键与PI大分子链连接,有利于GO在复合材料基体中的稳定和均匀分散。XRD结果表明,所得到的原位氨基化GO/PI复合材料膜均为无定型结构。随GO质量分数增加,原位氨基化GO/PI复合材料薄膜的光学透明性急剧降低,但力学性能和热稳定性有一定提高。当GO的质量分数为1.0wt%时,原位氨基化GO/PI复合材料的拉伸强度由64 MPa增加到83 MPa,杨氏模量由1.67GPa提高到2.10GPa,10%热失重温度由593℃增加到597℃,玻璃化转变温度变化不大。由于热酰亚胺化后GO表面的大部分含氧官能团消失,原位氨基化GO/PI复合材料膜的吸水率由0.86%降低至0.58%,水接触角由72.5°增加到77.8°。