1-辛基-3-甲基咪唑功能化石墨片负载氧化亚铜催化二氧化碳电还原制乙烯(英文)

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单位中国石油大学(华东)化学工程学院重质油国家重点实验室;中国科学院炭材料重点实验室(中国科学院山西煤炭化学研究所);
来源物理化学学报
出版年2018
期号08
摘要
电催化还原二氧化碳制备乙烯是备受关注的热点问题,高效催化剂的制备是决定乙烯产率的关键因素。本文在1-辛基-3-甲基咪唑氯的水溶液(Omim Cl:H_2O=1:5,体积比)中通过电剥离石墨棒制备了1-辛基-3-甲基咪唑功能化石墨片(ILGS),在水溶液中负载氧化亚铜后得到氧化亚铜/1-辛基-3-甲基咪唑功能化石墨片复合材料(Cu_2O/ILGS),通过透射电镜、X射线光电子能谱、拉曼光谱和X射线衍射对其组成和结构进行了系统研究,发现ILGS由多层石墨烯组成,表面富含缺陷。这些缺陷被1-辛基-3-甲基咪唑通过共价键修饰,形成类似鸟巢状的微结构,平均直径5 nm的Cu_2O纳米颗粒在石墨片表面均匀分散。在0.1 mol·L-1碳酸氢钾水溶液中,研究了Cu_2O/ILGS在不同电压下催化CO_2电还原的性能。结果表明,Cu_2O是主要活性中心并在CO_2还原过程中被逐渐还原成铜,导致产物的法拉第效率随着反应时间而变,在-1.3V(vs RHE)电压下,乙烯的法拉第效率最高达到14.8%,其性能归因于Cu_2O/ILGS复合材料中的鸟巢状微结构对Cu_2O纳米颗粒的稳定作用。

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