锂硫电池具有理论能量密度高、活性物质价廉、毒性低等优点,是最具发展潜力的高能量二次电池之一,其应用仍存在硫面载量小、循环寿命短和库伦效率低等难题.制备了石墨烯包覆的硫填充碳纳米笼自支撑整体材料,可直接用作锂硫电池正极,避免使用粘结剂、导电剂和集流体,当硫的面载量为3.8 mg·cm~(-2)时,锂硫电池展现出高的可逆比容量(1104 mAh·g~(-1))、优异的循环稳定性(每圈容量衰减率仅为0.049%@1.0 A·g~(-1))和>99.9%的库伦效率,其面积比容量(3.7 mAh·cm~(-2))处于锂硫电池的先进水平.该电极的优异性能可归因于以下因素的协同作用:碳纳米笼的物理限域作用及石墨烯中含氧官能团的化学吸附作用有效抑制了活性物质的流失,微孔-介孔-大孔共存的分级孔结构和高导电性利于离子和电子的传输,纳米笼空腔填充有利于缓解体积膨胀造成的影响,整体材料的自支撑稳定结构有利于增加硫载量且维持电化学性能.本研究还提供了一种工艺简单、能有效提高面积比容量的硫正极制备方法.