氧化石墨烯复合金属催化剂催化碳酸二甲酯合成反应性能摘要
针对甲醇气相氧化羰基化直接合成碳酸二甲酯(DMC)反应中催化剂活性低和稳定性差的问题,制备了一系列氧化石墨烯复合金属催化剂,并对其进行活性评价。结果表明:催化剂PdCl_2-CuCl_2-KOAc/AC@GO-HCl表现出最佳的催化活性和稳定性:DMC的空时收率(STY)为800~900 g·(L cat)~(-1)·h~(-1),且反应16 h内活性无明显下降;甲醇选择性保持在95%以上,CO选择性为35%~40%。结合XRD和XPS表征发现,活性物种Cu_2Cl(OH)_3的生成,提高了催化剂催化活性,而CuO和KCl均可导致催化剂的失活。
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