采用溶剂热法合成了二硒化钼/石墨烯(MoSe_2/rGO)复合材料,进一步通过滴涂法制备了二硒化钼/石墨烯/聚乙烯醇(MoSe_2/rGO/PVA)薄膜。通过X射线衍射仪(XRD)、激光拉曼光谱仪、傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱仪(XPS)和紫外可见分光光度计(UV-Vis)对MoSe_2/rGO复合材料和薄膜材料的结构、形貌、成分和吸收特性进行分析。采用Z-扫描技术,在激光光源为1064和532 nm,脉冲宽度为4 ns条件下,研究了MoSe_2/rGO溶液和薄膜的三阶非线性光学(NLO)性质。结果表明,MoSe_2/rGO/PVA薄膜的三阶NLO性质明显高于MoSe_2溶液、MoSe_2/rGO溶液和MoSe_2/PVA薄膜。在入射能量25μJ,激发波长532 nm条件下,MoSe_2/rGO/PVA薄膜材料显示了更大的非线性吸收系数。本工作为过渡金属硫族化合物/石墨烯复合材料在光限幅和激光锁模中的应用奠定基础。