随着电子器件的集成化程度越来越高,对热管理材料的导热性能提出了更高要求。石墨烯具有很高的面内导热系数,由石墨烯微片堆叠而成的石墨烯薄膜面内方向具有较高导热性能,但是其厚度方向导热性能较低。碳纳米管与石墨烯有相同的元素组成和相似的晶体结构,碳纳米管轴向热导率很高。本文通过将氧化铝颗粒、催化剂二茂铁和碳源PMMA同时引入氧化石墨烯薄膜层间,在氧化石墨烯薄膜热还原的同时,原位生长碳纳米管,形成含氧化铝颗粒、一维碳纳米管和二维石墨烯三种材料和多维结构石墨烯复合薄膜。其中,二维石墨烯片提供高的面内导热性能,沿石墨烯膜厚度(层间)生长的一维碳纳米管提供较高的厚度方向导热性能;氧化铝颗粒作为高导热填料,填充石墨烯薄膜的层间间隙,连通石墨烯片导热通道;同时,氧化铝颗粒作为碳纳米管高效原位生长的衬底,显著提高碳纳米管的生长效率,提高碳纳米管含量,显著提高石墨烯膜的导热性能。研究结果表明,厚度为50μm的还原氧化石墨烯复合薄膜的面内导热系数达1006±32 W/mk、厚度方向导热系数达7.30±0.16 W/mk。