为了研究氧化石墨烯(graphite oxide,GO)和多聚磷酸(polyphosphoric acid,PPA)复合改性剂对沥青自愈合性能的影响,利用Materials Studio软件构建基质沥青和GO/PPA复合改性沥青的分子模型,通过密度、溶解度和玻璃化转变温度对建立的沥青模型进行合理性验证;在2组沥青之间插入1 nm的真空层以表示疲劳损伤后产生的微裂缝,研究基质沥青和GO/PPA复合改性沥青在不同温度下的自愈合过程,并以扩散系数、活化能和指前因子为指标对两者的自愈合能力进行了评价;最后通过动态剪切流变试验验证模拟结果的准确性。结果表明:随着温度的升高,基质沥青和GO/PPA复合改性沥青中的微裂缝可以更快速修复;与基质沥青相比,GO/PPA复合改性沥青的扩散系数更大,因此具有更高的自愈合效率。研究成果有助于加深对GO/PPA复合改性剂自愈合效果的理解,为后续类似研究提供理论依据。