氧化石墨烯枝接有机胺是极具潜力的CO_2吸附剂,为促进GO-DETA的研发和设计,亟需对其微观反应机理进行详细深入的研究。本文采用量子化学方法较为详细地研究了DETA接枝氧化石墨烯捕获CO_2的微观机理。首先,构建合理的吸附剂模型,并通过静电势分析发现,静电势负值较大处(-158.06 kJ/mol、-149.10 kJ/mol)是潜在的较好的吸附点位,量子化学计算也表明,在静电势负值较大处物理吸附能更大(-28.28 kJ/mol、-11.30 kJ/mol),进一步验证静电势负值较大处是较好的吸附点位。随后在最佳反应位点进行CO_2吸附量子化学计算。计算结果表明,DETA接枝氧化石墨烯具有较好的吸附CO_2性能,反应能垒为(172.9 kJ/mol、170.5 kJ/mol),而且气氛中H_2O有催化作用,吸附反应能垒显著降低,仅需37~56 kJ/mol。相比于羧基接枝DETA氧化石墨烯(-11.30 kJ/mol、56.5 kJ/mol),环氧基接枝DETA氧化石墨烯的物理吸附能和化学吸附能垒均有所下降,而且解吸附能垒(65.2 kJ/mol)高于反应能垒(37.1 kJ/mol),这有利于反复吸附和解吸附,有利于吸附剂的循环重复利用。因此,环氧基联DETA氧化石墨烯是更优的CO_2吸附剂。对于DETA-GO吸附捕集CO_2,将羟基和羧基转换为环氧基是其关键。本文研究加深了氧化石墨烯接枝有机胺吸附CO_2的微观机理理解,将有助于基于氧化石墨烯固态CO_2吸附剂的研发和设计。