具有丰富多孔结构的金属有机框架(MOF)差的导电性限制了其在超级电容器电极材料中的实际应用。将MOF晶体材料内嵌于石墨烯(GE)气凝胶三维网络结构中,协同聚吡咯(PPy)的共轭长链构筑3D分级多孔结构的同时可实现导电PPy的高水平及稳定掺杂,进一步提高复合气凝胶的超电容性能。首先以Co(NO_3)_2·6H_2O和Ni(NO_3)_2·6H_2O为金属源,均苯三甲酸(H_3BTC)为有机配体,水热制备得到单金属CoMOF、Ni-MOF和双金属CoNi-MOF晶体材料;然后将MOF晶体材料与吡咯(Py)、氧化石墨烯(GO)通过一步水热法制备得到MOF/PPy/GE三元复合气凝胶,采用SEM、TEM、FTIR、XRD、Raman和XPS等技术对复合材料的形貌、化学结构、掺杂结构进行表征。结果表明:双金属CoNi-MOF材料更易内嵌于气凝胶三维网络结构中,与石墨烯片层和PPy共轭长链共同构筑稳定的三维多孔网络结构,可有效抑制GE片层的堆积。电化学测试结果表明,CoNi-MOF/GE/PPy复合气凝胶(GPMOF-CoNi)比电容可达447 F/g,且循环10 000圈电容保持率高达97%,表现出良好的超电容特性。