采用“双向蒸发诱导自组装”策略构建了具有“三明治”结构的石墨烯/聚酰亚胺衍生碳纤维复合气凝胶(S-GPA).通过控制水分沿前驱体浆料上下表面的蒸发过程,基于体积排除效应驱动,使表层溶质倾向于水平排列,而内部组分仍为随机取向的水凝胶状态.经冷冻干燥、石墨化后得到表层致密、内部呈3D多孔结构的S-GPA气凝胶,从而具有水平和垂直方向上的双导热通道.另外,聚多巴胺包覆的氧化聚酰亚胺纤维作为1D增强体,通过共价作用巩固了3D凝胶结构,进一步促进了热流传递及应力分布.因此,S-GPA热界面材料具有质量轻、强度高、导热性好等优点,其拉伸和压缩模量分别为4.2 MPa和81.7 kPa.当被压缩50%时,其面内和面外热导率分别可达72.1和14.5 W/(m·K).本工作为可控制备高性能石墨烯基热界面材料提供了一条有效的路径,有望加速其在热管理领域的研究应用.