为探究石墨烯表面含氧官能团对氢气吸附性能的影响,构建出原始石墨烯及具有烃基、环氧基、边缘羧基、边缘羰基修饰的石墨烯分子模型,采用分子动力学和巨正则蒙特卡洛模拟方法对石墨烯吸附氢气过程中的吸附作用能、吸附构型和吸附等温线、吸附热进行研究。结果表明:带有不同含氧官能团的石墨烯模型与氢气的吸附构型说明其仅进行了物理吸附,二者之间的相互作用能均为负值,降低温度有利于氢气的吸附。石墨烯及带有不同含氧官能团石墨烯对氢气的吸附等温线均为直线型吸附曲线,在温度77、90、112、298 K下,原始石墨烯对氢气的吸附量均为最大,添加羧基的石墨烯模型对氢气的吸附量及吸附速率均为最低,说明含氧官能团的添加不利于石墨烯对氢气的吸附。近似恒定不变的吸附热对应于直线型吸附等温线。较低的相互作用能、吸附量及吸附热结果表明,原始石墨烯及带有不同含氧官能团石墨烯与氢气间的相互作用力较弱,其上均没有氢气吸附的特殊活性位。