基于密度泛函理论计算,研究了H_2和CO_2在氮掺杂石墨烯负载单原子Zr催化剂(Zr Nx-Gr)上的吸附和CO_2催化加氢反应. H_2和CO_2在Zr N_3-Gr上单独吸附的吸附能分别为-0.49和-2.17 e V,在H_2和CO_2共吸附状态下,吸附能为-2.24 e V,均高于在Zr N4-Gr表面的吸附能,表明Zr N_3-Gr表面更利于CO_2加氢反应的发生.在Zr N_3-Gr表面, CO_2在共吸附后保持了其单独吸附时的特性,削弱了H_2分子的吸附. CO_2在Zr Nx-Gr表面催化加氢反应起始于H2和CO_2的共吸附构型,沿反式HCOOH路径形成甲酸盐(HCOO~*)中间体,然后HCOO*基团吸附H原子形成反式甲酸,在Zr N_3-Gr和Zr N_4-Gr表面该路径的反应能垒分别为1.85和2.48 e V.另一路径为产生CO与H_2O的反应,在Zr N_3-Gr和Zr N_4-Gr表面的反应能垒分别为1.86和1.73 e V,表明Zr N_3-Gr更利于CO_2加氢生成甲酸反应的发生,而Zr N_4-Gr表面更利于CO的产生.