Ni(111)/石墨烯异质外延结构具有完美的自旋过滤效应,可应用于高性能微纳磁阻传感器的研制。然而,高质量Ni(111)/石墨烯薄膜的制备及其磁阻传感器研究还不够完善。基于铁磁衬底上石墨烯生长机理,通过调控石墨烯的成核、晶畴取向、碳偏析等基元过程,实现了高质量Ni(111)/石墨烯薄膜的制备,石墨烯样品层数均匀、表面平整,无明显缺陷。同时,通过第一性原理仿真,分析了不同材料体系对石墨烯磁传感器敏感效应的影响规律,研究表明,Ni(111)/石墨烯/Ni(111)材料体系具有较高的磁阻变化率,适用于后续磁传感器的研发。