多孔石墨相氮化碳的制备及其可见光催化木质素转化研究

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单位中国林业科学研究院林产化学工业研究所;江苏省生物质能源与材料重点实验室;国家林业和草原局林产化学工程重点实验室;林木生物质低碳高效利用国家工程研究中心;江苏省林业资源高效加工利用协同创新中心;南京林业大学化学工程学院;
来源林产化学与工业
出版年2023
期号02
摘要
以尿素和正硅酸乙酯(TEOS)为前驱体,经热缩聚得到石墨相氮化碳(g-C_3N_4)/SiO_2复合材料,除去SiO_2后,制备了具有较大比表面积(126.6 m~2/g)的多孔石墨相氮化碳(mpg-CN)材料。采用N_2吸附-脱附等温线、SEM、TEM、XRD、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、光致发光光谱(PL)和电化学阻抗谱(EIS)对催化剂的内部结构、微观形貌、晶体结构和光电性质进行了表征,结果表明:TEOS的引入对催化剂的晶型结构和带隙几乎没有影响,但可以使mpg-CN的比表面积、孔容和孔径有所增加,从而提供更多的反应活性位点;mpg-CN具有较低的光生载流子复合率,较高的光生载流子分离效率和迁移率,有利于促进光催化活性的提高。以木质素模型化合物2-苯氧基-1-苯乙醇(1)为底物,对催化剂在不同气氛和溶剂条件下的光催化活性和产物选择性进行了研究,结果表明:在催化剂为mpg-CN、光照、O_2气氛和溶剂CH_3CN的条件下反应7.5 h,化合物1的转化率可达98.06%,C—C断裂选择性为91.79%,捕获实验的结果证明了光生空穴(h~+)是诱导反应发生的主要活性物种,mpg-CN还具有良好的稳定性和循环使用性能,循环使用1~8次时模型化合物1的转化率为93%~98%;同时该催化剂对复杂二聚体木质素模型化合物1-(3,4-二甲氧基苯基)-2-(2-甲氧基苯氧基)-丙烷-1,3-二醇(1b)的光催化转化也显示出93.18%的高转化率。

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