采用己内酰胺(CPL)改性氧化石墨烯(GO)(CPL-GO),与天然橡胶(NR)复合后通过熔融共混法制备了CPL-GO/NR复合材料。考察了CPL-GO用量对CPL-GO/NR复合材料物理机械性能、界面相互作用和气体阻隔性能的影响。结果表明,CPL改性GO后,X射线衍射层间距增加,片层堆砌更为松散,CPL-GO与水接触角增至91.2°。当CPL-GO的质量分数为2.0%时,CPL-GO/NR复合材料的拉伸强度为26.1 MPa,较纯NR提高了50.9%。随着CPL-GO用量的增加,复合材料的储能模量增加,损耗因子的峰值减小,表明GO经CPL表面改性后与NR复合,增强了两相界面间的相互作用,从而提高了复合材料抵抗变形的能力。在40℃下,当CPL-GO的质量分数为3.0%时,CPL-GO/NR复合材料的气体渗透系数较纯NR下降了57.1%。