工业上应用哈伯工艺法合成氨过程要求严苛,需要消耗大量能源且二氧化碳排放量大。因此,开发在常规环境条件下通过电催化氮还原反应的清洁技术,对未来可持续的能源转化进程具有重要意义。本研究采用密度泛函理论计算方法,对TM_1N_4/TM_2嵌入石墨烯的氮还原反应进行了全面研究。在充分考虑活性和稳定性的情况下,研究结果表明,Ni N_4/Cr锚定石墨烯通过酶促反应途径表现出最佳的催化活性,其中第一次加氢为电位决定步骤,起始电位为0.57 V,优于商业Ru基材料。此外,与单一的Cr原子修饰的石墨烯相比,引入Ni N_4官能团降低了ΔG_(max)并提高了电催化性能。根据Mulliken电荷分析,催化剂的催化活性主要来源于载体和反应中间体之间的电子转移。上述结果为高效合成氨提供了电极候选材料,进一步深化了相应的电催化机理。