石墨烯纳米卷作为石墨烯的一维变体结构,它不仅继承了石墨烯优异的本征性能,还具有独特的开放拓扑结构.在石墨烯纳米卷的阿基米德型螺旋开放的层间内嵌功能组分,可赋予石墨烯新的功能,引领石墨烯在能量存储、环境修复、生物技术以及智能元器件等领域实现划时代变革.然而,引入功能性组分显著地削弱了石墨烯卷曲的驱动力,因此,制备功能化石墨烯纳米卷仍面临巨大挑战.在本项工作中,将密度泛函理论预测与实验研究相结合,我们提出了一种制备功能化石墨烯纳米卷的普适性策略,即以金属阳离子-π相互作用为驱动力,实现氧化石墨烯在碳纳米管表面的自发卷曲,获得功能化石墨烯纳米卷.并进一步揭示了纳米卷的形成机制和酸度依赖性规则.基于石墨烯纳米卷的特殊分级结构以及金属阳离子的活性吸附,所制备的纳米卷气凝胶表现出优异的吸附性能,其吸附有机溶剂的容量可高达129.9-265.7 g g~(-1).这项工作提供了一种简单有效且具有普适性的功能化石墨烯纳米卷的制备策略,可为其在相关领域的推广与应用提供理论基础和技术支撑.