负载型金属催化剂的催化性能主要取决于金属活性中心的设计。本工作采用密度泛函理论计算研究了氮掺杂石墨烯(NC)负载不同金属活性中心,即同核双原子(Cu Cu@NC,Rh Rh@NC和Co Co@NC)和异核双原子催化剂(Cu Rh@NC,Rh Co@NC和Cu Co@NC)上合成气合成C_2氧化物反应。结果表明:6类双原子催化剂均具有较好的稳定性;CH_x生成活性顺序为Cu Rh@NC>Rh Co@NC>Cu Co@NC>Cu Cu@NC>Rh Rh@NC>CoCo@NC,CH_x生成选择性顺序为RhCo@NC>CoCo@NC>RhRh@NC>CuCo@NC>CuRh@NC>CuCu@NC。进一步,一旦生成有利CHx中间体,CHO插入CH_x能够高活性高选择性地生成C_2氧化物。综合考虑催化活性和选择性,RhCo@NC是合成气合成C_2氧化物的最佳催化剂,Rh抑制甲醇形成,Co促进C—O键断裂生成CHx。Rh和Co协同催化利于CH_2生成,并促进C—C链增长生成C_2氧化物。电子性质分析表明活性组分适中的电荷转移量有利于提高催化性能。在525 K下,从头算分子动力学(AIMD)模拟显示RhCo@NC催化剂具有高的热稳定性。