超薄硫掺杂石墨相氮化碳纳米片光催化降解双酚A

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单位暨南大学环境学院;山东师范大学化学化工与材料科学学院;
来源环境科学研究
出版年2021
期号12
摘要
内分泌干扰物双酚A (BPA)的广泛分布对水环境和人类健康造成了潜在的威胁.为探究超薄硫掺杂的石墨相氮化碳纳米片(US-CN)对BPA的光催化降解性能及其降解机理,使用US-CN对BPA进行了光催化降解,使用电子顺磁共振(EPR)检测了光降解过程中产生的反应性氧自由基(ROS),通过密度泛函理论(DFT)结合自然布局分析(NPA)计算了BPA的原子电荷值,使用LC-MS检测了BPA光催化降解过程的中间产物.结果表明:(1) US-CN在可见光(VL)下(简称"US-CN/VL体系")100 min内对BPA的去除率可达66.39%,去除率的准一级反应动力学常数约为石墨相氮化碳(CN)的6倍.(2)在US-CN/VL体系中添加L-组氨酸后,60 min内BPA的去除率从50.00%降至6.45%,表明单线态氧(~1O_2)是导致BPA降解的主要ROS.(3)在US-CN/VL体系中,~1O_2可能由超氧自由基或溶解氧转化产生.(4)基于密度泛函理论计算了BPA分子易被~1O_2攻击的富电子原子位点,并检测出BPA的5种降解中间产物,推测BPA在US-CN/VL体系中可能存在去甲基化和羟基化两种降解路径.研究显示,US-CN在可见光下能产生以~1O_2为主的ROS,攻击BPA的富电子原子,对BPA有良好的光催化效果.

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