Ce联合Nb/Co改性稀土尾矿催化剂NH_3-SCR性能及脱硝机理研究

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单位内蒙古科技大学能源与环境学院内蒙古自治区高效洁净燃烧重点实验室;内蒙古科技大学白云鄂博矿多金属资源综合利用重点实验室;
来源稀有金属材料与工程
出版年2023
期号07
摘要
白云鄂博稀土尾矿含有Fe、Ce等利于催化脱硝的活性元素,作为天然矿物对环境友好且成本低,是作脱硝催化剂的天然原料,但稀土尾矿催化剂温度窗口较窄(350~450℃)。为拓宽稀土尾矿催化剂的温度窗口,用Ce、Nb、Co改性稀土尾矿,采用水热法制备了一系列Ce-M(Nb,Co)改性稀土尾矿催化剂,探究元素比例及元素种类对脱硝性能的影响。通过BET、XRD、XPS、H_2-TPR和NH_3-TPD对改性稀土尾矿进行表征分析,并利用原位红外技术对Ce-Co改性稀土尾矿的NH_3-SCR机理进行了探究。结果显示,Ce-Nb(2:1)改性稀土尾矿在300~400℃脱硝效率最高为85%,Ce-Co(2:1)改性稀土尾矿在250~400℃脱硝效率能够达到90%。Nb和Co的加入提高了催化剂表面CeCO_3F的分散度,暴露更多活性吸附位点。同时,元素之间的相互作用促进了电子的转移,Nb~(5+)的形成阻碍了Ce~(4+)的还原,调节了氧化还原性能,使得Ce-Nb改性稀土尾矿具有优异的N_2选择性。而Co的加入提高了催化剂氧化还原能力,使得Co~(3+)增加,进而提高Br?nsted酸性位的吸附强度,NH~(4+)及Co~(3+)-NH_2能够首先与NO反应,形成NH_3HNO及NH_2NO等中间产物,催化剂表面NH_3-SCR同时遵循E-R机理和L-H机理,E-R机理占主导。

@ 2023 版权所有 中国地质图书馆 (中国地质调查局地学文献中心)

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