基于密度泛函理论和经典过渡态理论,探究了石墨炭负载单原子Fe 催化剂(Fe/G)异相还原NO 的微观机理,并对催化剂失活原因进行分析。结果表明,基于E-R 机理,NO 还原反应依次经历了N₂O 形成与释放、N₂ 形成与释放四个阶段。而基于L-H 机理,NO 还原反应主要经历了N₂ 形成与释放两个阶段。在E-R 机理作用下,NO 分子以N,O-down 结构吸附在Fe 原子上发生的NO 还原反应的控速步骤能垒值仅为15.5 kJ/mol,小于其余路径控速步骤能垒值。由能垒角度分析,Fe 原子上残留的活性氧被还原的能垒值高于NO 还原生成N₂ 的能垒值。NO 分解后残留在Fe 原子表面的活性氧抑制了NO 的吸附与还原,Fe 原子活性位的缺失导致催化剂的失活,单原子Fe 的存在促进了NO 还原反应的进行。由动力学角度分析,随着反应温度的升高,NO 还原速率较活性氧转移速率提升更为显著。