我国的铀资源十分贫乏,并且陆地铀矿含量低,开采成本普遍偏高[1]。因此,核工业发展过程中产生的含铀废液和海水提铀便成为了解决我国铀资源短缺的有效途径。但海水中极低的铀浓度和大量的金属离子干扰使得在海水中选择性提铀成为一项具有挑战性的任务[2],同时含铀废液中铀的有效去除和回收也对材料的化学稳定性和抗辐射能力提出了较高的要求。在这项工作中,我们利用离子交换和配位相互作用将孔壁与功能化有机单元锚定在一起,构建了一例新的多孔吸附剂。如图1a所示,我们将制备的COF-SO3H浸入NH3·H2O中,通过离子交换得到[NH4]+[COF-SO3-]材料,在孔壁中保留丰富的-SO3-单元的同时,实现对铀酰离子的配位、捕捉。通过DFT计算进一步表明材料的氨化可以降低自由能,从而提高吸附能力,实验测得材料对铀的吸附能力高达851mg/g,并且对铀具有非常高的选择性(Kd U=9.8×106m L/g)。另外,我们在强酸(p H=1)或弱碱性(p H=8,近似海水的p H)情况下对10ppm的铀溶液进行吸附实验,材料分别表现出了100%和98%的去除率,并且在γ辐射(5KGy)处理8天后的材料的吸附性能仍旧保持良好。此外,材料在真实海水溶液中的铀吸附能力(总铀浓度为10ppb)高达17.8mg/g,远超其他的多孔吸附材料。我们构建的多孔吸附剂不仅在强酸、强碱和γ辐射中表现出良好的化学稳定性,并且还有广泛的p H适用范围、优异的选择性和良好的再循环性能,在铀去除和回收方面表现出重要的应用潜能。