MXene材料对关键放射性核素的吸附与固定化研究摘要
核能是一种能量密度高、技术成熟的清洁能源,是我国未来能源发展战略的重点。随着国内反应堆的陆续投产,每年将会产生数量显著的强放射性乏燃料亟待处理,因此需要开发新材料和新技术用于放射性核素的分离提取和放射性废物的妥善处置。二维过渡金属碳/氮化物(MXene)主要由MAX相三元金属陶瓷材料进行选择性刻蚀得到,因其具有大比表面积、丰富的活性位点、高离子交换容量、可控的层间距以及良好的亲水性等诸多优点,在放射性核素的吸附分离领域具有广阔的应用前景。近年来,高能所核能放射化学实验室通过批次吸附实验、光谱学分析以及理论计算等手段对不同MXene(V2CTx,Ti3C2Tx,Ti2CTx)与放射性核素(238U,232Th等)在溶液环境下的作用机理进行深入研究,发现MXene可以通过内配位、离子交换和还原固定等多种途径实现对放射性核素的高效富集分离与封装固定(图1)。研究团队2016年以V2CTx吸附U(VI)为示范,首次在国际上将MXene材料用于放射性废水处理(ACS Appl.Mater&Interfaces,2016,8,16396)。利用MXene独特的多层结构,通过对层间距的合理调控实现了Ti3C2Tx对锕系离子5倍以上的增强吸附和优异的核素封装固定效果,该研究结果表明Ti3C2Tx可用于环境水体中铀污染的深度净化以及核废物的长期固定处置(Chem.Commun.,2017,53,12084)。鉴于含钛化合物在还原地质环境中能够与铀形成结构稳定的原生铀矿石(如钛铀矿,UTi2O6),从MXene中筛选出高反应活性的Ti2CTx,通过"吸附-还原"策略实现了其对U(VI)的原位固定,发现还原产物的种态具有p H依赖性,该工作为抑制酸性环境中铀的迁移提供了新思路,进一步研究表明Ti2CTx可用于酸性地浸废液中铀的高效清除(Environ.Sci.Technol.,2018,52,10748)。针对多层MXene无法充分利用层间活性位点以及本征的负表面电荷不利于其与阴离子核素种态相互作用等难题,研究团队采用阳离子型聚电解质修饰Ti2CTx纳米片,制备了具有三维网状结构的复合材料TCNS-P用于对Re(VII)(Tc(VII)模拟物)的选择性去除,为未来开展MXene基材料还原固定Tc(VII)的研究提供了重要实验参考(Environ.Sci.Technol.,2019,53,3739)。
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