碳俘获与存储(CCS)与二氧化碳加强煤层气采收(CO2-ECBM)是目前最具有潜力的处理CO2减排和煤层气增采的技术之一[1,2]。我们结合密度泛函理论(DFT)和巨正则蒙特卡洛模拟(GCMC)研究了边缘功能化对CO2/CH4混合气体在多孔碳材料中竞争吸附的影响。边缘功能化极大地促进了CO2在混合气体中的选择吸附比。此外,在分子水平视角上对于选择性加强机理的理解通过原子电荷、吸附能和静电贡献的计算给出。我们不仅强调了同其它吸附剂材料相比边缘功能化的碳质多孔材料具有作为CCS吸附材料的潜力,还提供了一种用于研究气体吸附和分离的多尺度理论方法。