Titanium silicalite-2负载Pt催化剂制备及其室温催化氧化、还原有机污染物性能研究摘要
室内空气污染及水污染对人体健康和生态环境的危害越来越严重,引发社会的广泛关注。室内甲醛气体(HCHO)具有挥发持久、毒性大等特点,危害着人体健康;硝基苯酚(NP)在水体中具有浓度高、难降解等特点,威胁着生物安全。而传统的环境污染治理技术难以处理毒性大、结构稳定的有机污染物。因此,研究开发一种能够高效去除有机污染物的技术迫在眉睫。本研究分别采用一步水热法和光照还原法在钛硅分子筛(TS-2)上负载贵金属Pt,并分别用于催化氧化HCHO和催化还原NP。本研究的主要内容如下:(1)利用合成钛硅分子筛中的有机反应物为还原剂,采用一步水热法,成功制备得到了不同Pt负载量的Pt/TS-2催化剂。通过多种表征手段分析了Pt/TS-2催化剂的物相组成和微观结构等。表征分析结果表明,TS-2负载Pt前后的结构基本没有发生变化,均为Mobil eleven(MEL)拓扑结构;单质Pt均匀分散在Pt/TS-2催化剂上。(2)研究了不同焙烧条件下制备的Pt/TS-2催化剂催化氧化HCHO的性能,并分析了Pt/TS-2催化氧化HCHO反应的过程及其可能机理。实验结果表明,550℃焙烧8 h得到的1 wt.%Pt/TS-2催化剂在30 min内对HCHO的去除率高达90%,并且能够稳定持续的催化氧化HCHO生成CO2和H2O。经过7次循环实验的1 wt.%Pt/TS-2催化剂对HCHO的去除率仍能达到85%以上,显示出优异的催化稳定性能。Pt/TS-2对HCHO的高效催化氧化主要归功于TS-2优异的吸附性能和高度分散的Pt粒子的催化活性作用。(3)采用光照还原法在TS-2样品上负载贵金属Pt,制备了1 wt.%Pt@TS-2催化剂。通过多种表征技术分析了Pt@TS-2催化剂的物相组成和微观结构等。表征分析结果表明,光照还原法负载Pt的方式对TS-2的结构基本没有影响,分子筛骨架中的Ti均为四配位Ti和六配位Ti,没有生成锐钛矿。(4)研究了1 wt.%Pt@TS-2催化剂对邻硝基苯酚(ONP)、间硝基苯酚(MNP)和对硝基苯酚(PNP)三种同分异构体的催化还原性能。探讨了不同实验条件对Pt@TS-2催化硼氢化钠(NaBH4)还原PNP的性能影响及其可能的催化还原机理。实验结果表明,三种硝基苯酚的同分异构体均能在短时间内被1 wt.%Pt@TS-2催化剂催化还原成相对应的氨基苯酚产物。其中,1 wt.%Pt@TS-2能够稳定快速的催化还原PNP,其连续三次循环催化还原PNP的平均效率可达77%以上。动力学分析结果说明1 wt.%Pt@TS-2催化还原PNP的过程符合准一级反应动力学方程,反应速率常数高达0.1011 min-1。1 wt.%Pt@TS-2催化剂对PNP的高效催化还原主要得益于催化剂表面上的高活性单质Pt对NaBH4和PNP之间产生的电子的高效转移。本研究中所制备的Pt/TS-2和Pt@TS-2催化剂充分利用了TS-2优异的吸附性能和贵金属Pt的高效催化活性,并分别对室内污染气体HCHO和水中污染物NP实现了高效催化去除。本研究制备得到的负载Pt型TS-2催化剂对治理室内空气污染及水污染具有重要的借鉴意义。
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