FeS2类Fenton催化氧化废水中对硝基酚的研究

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作者李双
来源华中科技大学
出版年2017
摘要
酚类化合物是一类重要的化工原料,在工农业生产中有广泛的应用,但会产生大量的含酚废水,引起水体酚类污染。其中,硝基酚类化合物难生物降解,使用常规处理技术难以有效去除,而高级氧化技术可实现酚类化合物的彻底矿化。近年来,类Fenton氧化技术由于高效快速且无二次污染在水处理领域引起广泛的关注。本文以对硝基酚(P-Nitrophenol,PNP)为处理对象,系统研究了类Fenton法催化氧化PNP的机理、降解路径及主要影响因素。主要内容和结论如下:(1)通过水热法制备出类Fenton催化剂FeS2。扫描电镜、X-射线衍射表征分析显示,所制得粉末直径接近5μm,表面疏松多孔,空间结构为正八面体型,是典型的黄铁矿晶型。(2)FeS2可有效催化H2O2产生活性物种从而实现对PNP的快速降解。暗处反应60 min,PNP的降解率可达91.5%。活性物种猝灭实验显示反应体系的主要活性物种是·OH和·O2-,其中·OH起主要作用。液相色谱标准物质定性显示,·OH主要通过取代苯环上的氢原子和氨基生成中间产物并实现对PNP的矿化。(3)黄铁矿型FeS2理论禁带宽度约为0.95 eV,能有效吸收和利用可见光。本研究证明可见光对于FeS2催化氧化H2O2有很好的促进作用,反应60min,PNP的降解率达到99.5%。反应体系的主要活性物种是·OH和·O2-。可见光提高了体系的降解效率,并加速了PNP降解的中间产物被进一步氧化的过程。(4)为有效解决氧化剂H2O2的来源及寿命问题,在可见光及外加电场条件下向石墨阴极通入空气使体系持续产生活性物种·OH和·O2-。光电反应60 min,PNP的降解率达到98.1%。可见光照射下反应体系产生的强氧化性基团分别为·OH和·O2-,·OH首先作用于C-C键并生成有活性的联苯化合物,该化合物又进一步与·O2-反应,生成主要中间产物对硝基邻苯二酚和对苯二酚,其进一步被自由基氧化为对硝基苯三酚和邻苯三酚并最终被矿化。本文所提出的三个体系均可有效降解水中PNP,可见光对于类Fenton反应有显著促进作用。

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