改性二氧化钛纳米管光电催化降解阿特拉津的效能研究

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作者王鹤璇
来源哈尔滨工程大学
出版年2018
摘要
阿特拉津作为世界上最广泛应用的除草剂之一,被认为是一种环境雌激素,具有潜在的致癌性。本文利用两步阳极氧化法制备氟、硼掺杂二氧化钛纳米管并对其光电催化降解阿特拉津的效能进行了研究。首先利用正交试验法对二氧化钛纳米管的制备条件进行了优化选择,而后分别考察了外加电压、NH4BF浓度对氟、硼掺杂二氧化钛纳米管光催化及光电催化性能的影响。最后通过SEM、EDS、XRD、UV-vis对氟、硼掺杂二氧化钛纳米管进行了表征与分析,分析结果表明,阳极氧化时间为120min,阳极氧化电压为20V,煅烧温度为450℃,电解质浓度为0.5wt%时,所制备的氟、硼掺杂二氧化钛纳米管对亚甲基蓝的光催化效率为56.99%,比未掺杂的二氧化钛纳米管提高了31.07%。以阿特拉津为目标物,对氟、硼掺杂二氧化钛纳米管光电催化去除持久性有机污染物的催化性能进行了研究,分别考察了初始pH,电流,电解质浓度以及阿特拉津初始浓度对光电催化去除效果的影响,得到结论如下:当pH为6,电解质浓度为0.1mol/L,阿特拉津初始浓度为5mg/L,外加电流为0.02A时,氟、硼掺杂的二氧化钛纳米管对阿特拉津的降解效果最好,为75.75%。试验利用Box-Behnken响应曲面法分别对初始pH,电流,电解质浓度这三个因素在氟、硼掺杂二氧化钛纳米管光电催化过程中的影响进行交互性分析,试验表明电流和电解质浓度的交互作用最为显著。试验同时考察了氟、硼掺杂二氧化钛纳米管光电催化降解阿特拉津的反应动力学规律并对光电催化降解阿特拉津体系中可能的矿化途径进行了分析。阿特拉津在光电催化降解过程中,在羟基自由基的作用下发生侧链氧化、氧化脱氯、异构化、环破裂和深度矿化等一系列反应,最终生成小分子物质CO2,H2O和NH4+

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