南方某铀矿尾矿铀、钍核素在降水淋滤过程中的浸出模拟研究摘要
铀尾矿在长期露天堆置的过程中,经过风化作用、雨水淋洗以及地表水的冲刷等作用后,铀尾矿会释放出放射性元素以及部分重金属元素,对环境造成极大的危害。本文以南方某铀矿的铀尾矿为研究对象,开展静态浸出试验以及动态柱浸模拟试验,对放射性核素铀、钍元素在淋滤过程的释放迁移特征进行研究。取得主要成果如下:(1)堆浸尾矿铀元素、钍元素含量为147μg/g,8.1μg/g,其中铀元素高出我国普通土壤含铀量平均水平约47倍;废石尾矿铀元素、钍元素含量分别为41μg/g,44.4μg/g,其中铀元素高出我国普通土壤含铀量平均水平13倍,钍元素含量亦高出约3倍。Pb、Ni、Cd等非放射性金属元素也高于我国普通土壤平均元素含量的数倍到数十倍。(2)研究区土壤剖面中的铀、钍元素分布在近污染源的坑井口最为集中,含量最高,远离坑井口向下游的土壤剖面上的元素含量相对低。核素在横向迁移上受到污染源的影响较大。核素在纵向迁移上,土壤介质的阻滞效应对其迁移速度、数量有极大影响。(3)静态浸出试验表明尾矿的粒度、pH越小,越利于元素释放,放射性元素铀、钍的释放量越大。尾矿粒径大小对铀、钍元素释放的影响要大于pH值,且相同的环境条件下,钍比铀更难浸出,表明钍的性质稳定不易发生迁移。铀、钍最大释放量出现在淋浸液为pH=4.0,粒径<0.45mm组内,分别为8.42mg/L;0.151mg/L。(4)动态淋滤试验表明核素释放分为快速浸出阶段、稳定阶段、浸出饱和阶段。淋滤液pH值越低,铀元素更易被释放;而淋滤液pH值对钍元素的释放影响并不明显。各周期各组淋出液的pH值最后稳定在7.5-8.0,高于淋滤液的pH值。1号柱的铀、钍元素都在最高释放量分别为6.86mg/L、0.16mg/L。淋滤量在铀尾矿前期元素的快速释放阶段起到了重要的影响,而对中后期的尾矿中元素的析出影响较弱。在整个过程内4根柱中尾矿铀元素的五个周期的累积浸出率是1号柱:40.52%,2号柱:31.31%,3号柱29.72%,4号柱:19.14%。钍元素累积浸出率为:1号柱:0.14%,2号柱:0.13%,3号柱0.13%,4号柱:1.08%。表明酸性条件促进元素的释放,而相关元素从矿物中释放的具体情况,与其本身成份、形态、结构等属性也密不可分。(5)Fick理论拟合结果表明:在淋滤过程中铀、钍元素从尾矿中释放迁移到水环境中的主要方式为表面洗脱。证明尾矿造成的污染主要来源于尾矿表面附着携带的易溶水的离子及其络合物。根据Elovich方程对铀、钍元素累积释放量与时间对数进行拟合,拟合结果的相关系性显著,说明铀元素、钍元素释放迁移过程是一个非均质相扩散过程。
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